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隨著社會(huì)生產(chǎn)和全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,傳統(tǒng)的不可再生化石能源的消耗量急劇增加,由此引發(fā)的全球生態(tài)危機(jī)和環(huán)境污染問題變得日益嚴(yán)重,研究和開發(fā)可再生清潔能源來代替不可再生的化石能源成為一個(gè)亟待解決的重大課題。由于風(fēng)能、太陽能等新能源存在周期性和間隙性等特點(diǎn),作為電能儲(chǔ)存設(shè)備的二次電池已成為可再生能源中的研究熱點(diǎn)。鋰離子電池作為二次電池的代表,在智能手機(jī)和筆記本電能等便攜式電子設(shè)備中得到了廣泛的應(yīng)用。要實(shí)現(xiàn)混合動(dòng)力汽車(HEVs)到全電動(dòng)汽車(EVs)的發(fā)展,關(guān)鍵在于研發(fā)出能量密度高、比容量大、耐用性好、成本低的電能儲(chǔ)存體系。

然而,目前鋰離子電池的能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性并不能滿足先進(jìn)交通工具和便攜式電子設(shè)備的發(fā)展要求。在各種類型的可充電電池中,鋰硫電池

?因其極高的理論比容量(1675mAh/g)和理論能量密度(2600Wh/kg)而引起廣泛的關(guān)注[6-9]。此外,單質(zhì)硫具備儲(chǔ)備豐富、價(jià)格低廉、無毒無污染等優(yōu)勢(shì),使得鋰硫電池在高能量密度的設(shè)備中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值,因此探索含硫基復(fù)合材料的鋰硫電池符合未來二次電池的發(fā)展要求。

盡管鋰硫電池在理論上具有極高比容量和能量密度,但在實(shí)際使用中依然存在如下問題。第一,硫的導(dǎo)電性很差,常溫下的電導(dǎo)率僅為5.0×10-30S/cm,且還原產(chǎn)物Li2S2和Li2S屬于絕緣體。第二,在充電過程中形成的中間產(chǎn)物(Li2Sn,3≤n≤8)易溶于有機(jī)電解液中,溶解的多硫化物會(huì)跨膜遷移到負(fù)極與Li反應(yīng),后續(xù)遷移的高階多硫化物會(huì)和負(fù)極表面的硫化鋰反應(yīng)形成低階多硫化物,硫材料在正負(fù)極之間形成的穿梭效應(yīng)破壞了負(fù)極的固體電解質(zhì)界面膜(SEI膜),造成了額外的化學(xué)反應(yīng)和傳遞過程耦合;此外,不溶的Li2S2和Li2S則會(huì)沉積在電池的正負(fù)極,導(dǎo)致活性物質(zhì)的損失。第三,硫和硫化鋰的密度分別為2.07g/cm3和1.66g/cm3,鋰硫電池的正極在充放電過程中會(huì)有79%的體積發(fā)生膨脹與收縮變化,這種體積效應(yīng)導(dǎo)致正極形貌和結(jié)構(gòu)的改變,導(dǎo)致硫與導(dǎo)電骨架的脫離,從而造成容量的衰減;這種體積效應(yīng)在紐扣電池下不顯著,但在大型電池中體積效應(yīng)會(huì)放大,會(huì)產(chǎn)生顯著的容量衰減。第四,鋰硫電池使用金屬鋰作為負(fù)極,除了金屬鋰自身的高活性,金屬鋰負(fù)極在充放電過程會(huì)發(fā)生體積變化,并容易形成枝晶。因此,提高鋰硫電池硫基正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能成為研究的主要內(nèi)容。對(duì)于硫正極材料的改性,主要是將單質(zhì)硫與具有特定結(jié)構(gòu)及良好導(dǎo)電性能的基質(zhì)材料復(fù)合制備出高性能的硫基復(fù)合正極材料。

采用的基質(zhì)材料一般具有以下3個(gè)功能:(1)具備良好的導(dǎo)電性;(2)能使單質(zhì)硫均勻分布,并提高其利用率;(3)能抑制硫及其多硫化物的溶解。碳質(zhì)材料具有優(yōu)異的力學(xué)、電學(xué)、導(dǎo)熱性能,可調(diào)的孔結(jié)構(gòu)以及豐富的表面特性。通過碳質(zhì)材料的引入可使硫電極的電導(dǎo)率大幅提高,由于碳的吸附性質(zhì),也可以有效地限制中間產(chǎn)物多硫化物溶解于電解質(zhì),改善鋰硫電池的電化學(xué)性能。碳質(zhì)材料和硫高效復(fù)合得到的碳硫復(fù)合正極中,納米碳質(zhì)材料可形成高效的正極導(dǎo)電骨架結(jié)構(gòu),從而很大程度上克服硫、硫化鋰低電導(dǎo)率等問題;利用納米碳質(zhì)材料的獨(dú)特孔結(jié)構(gòu)也可調(diào)變多硫化物的溶解、遷移和穿梭,減少活性材料的流失。因此鳳谷鋰電材料實(shí)驗(yàn)窯的技術(shù)項(xiàng)目部分別從一維碳、二維碳、三維碳這3個(gè)方面入手,深入分析了多種含硫正極材料的設(shè)計(jì)思路和充放電性能,并討論了用于鋰硫電池的碳質(zhì)材料的發(fā)展前景和研究方向。